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4个月4篇Science!南开近期在科研领域取得重大进展

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11月22日,国际著名期刊 Science 在线发表南开大学周其林和朱守非团队题为 “Highly enantioselective carbene insertion into N-H bonds of aliphatic amines”(卡宾对脂肪胺氮-氢键的高对映选择性插入反应)的研究论文。

周其林院士和朱守非教授带领研究团队建立了一种新颖的双催化剂体系,解决了这个困扰不对称催化领域半个多世纪的难题。

手性胺在天然产物,药物和农用化学品中应用广泛。许多药物化合物仅在两种镜像取向中的一种中含有碳-氮(C-N)键,与富含电子的氮反应物形成C-N键是一项较大的挑战,过渡金属催化的高对映选择性C–N键形成反应,即过渡金属催化的卡宾插入到N-H键是一种简单的方法,具有反应温和、耐受性好和产率较高的优势。

脂族胺是一种强的路易斯碱,与过渡金属催化剂具有很强的协同作用,会造成金属催化剂中毒,从而干扰金属卡宾的形成,这为N-H插入反应构成了巨大挑战。

鉴于此,南开大学周其林院士及朱守非教授等人使用两个串联的催化剂:非手性铜络合物和手性氨基硫脲,实现了高度对映选择性卡宾插入脂肪族胺的N-H键。

Mao-Lin Li, Jin-Han Yu, Yi-Hao Li, Shou-Fei Zhu*, Qi-Lin Zhou*. Highly enantioselective carbene insertion into N–H bonds of aliphatic amines. Science, 2019.

高盐配体配位保护激活卡宾前体的铜中心,手性氨基硫脲催化剂促进对映选择性质子转移生成插入产物的立体中心,实现了高效、高对映选择性合成手性α-烷基α-氨基酸衍生物。该项研究不仅解决了对映选择性卡宾插入反应的长期挑战,而且为涉及强配位底物的过渡金属催化的不对称转化提供了潜在的通用策略。

哈佛大学著名化学家埃里克·雅各布森(Eric N. Jacobsen)在同期《Science》发表了题为”A catalytic one-two punch(催化组合拳)”的评论文章,对该项研究进行了系统解读,并给予了高度评价。

另外,2019年10月11日,南开大学刘遵峰及达拉斯大学理查森分校Ray H. Baughman共同通讯在Science 在线发表题为“Torsional refrigeration by twisted, coiled, and supercoiled fibers”的研究论文。

该研究发现改变纤维内部的捻度可以实现降温,制冷效率更高、体积更小,且适用于天然橡胶、钓鱼线和镍钛合金等多种普通材料。该研究发现的这种新型制冷技术,为制冷领域扩充了一个新的板块,将为降低制冷领域能源损耗提供一种新的途径;

2019年8月16日,曹雪涛团队(南开大学第一通讯单位)在Science 在线发表题为“Nuclear hnRNPA2B1 initiates and amplifies the innate immune response to DNA viruses”的研究论文,该研究报道异质核核糖核蛋白A2B1(hnRNPA2B1)识别致病性DNA并扩增IFN-α/β的产生。

在DNA病毒感染后,核定位的hnRNPA2B1感知病毒DNA,同源二聚化,然后通过精氨酸脱甲基酶JMJD6在Arg226处去甲基化。这导致hnRNPA2B1易位至细胞质,其中它激活TBK1-IRF3途径,导致IFN-α/β产生。另外,hnRNPA2B1促进NAS-甲基腺苷(m6A)修饰和CGAS,IFI16和STING mRNA的核质运输。

这反过来又放大了由这些因子介导的细胞质TBK1-IRF3的活化。因此,hnRNPA2B1在启动IFN-α/β产生和增强STING依赖性细胞质抗病毒信号传导中起重要作用;

2019年8月22日,南开大学校长曹雪涛教授在Science再次发表研究论文,该研究论文的第一作者和通讯作者的第二单位均为南开大学。

曹雪涛团队在Science在线发表题为”N6-methyladenosine RNA modification–mediated cellular metabolism rewiring inhibits viral replication“的研究论文,该研究发现,为了响应病毒感染,宿主细胞损害RNA m6A去甲基酶ALKBH5的酶活性。 

这增加了α-酮戊二酸脱氢酶(OGDH)mRNA的m6A甲基化,从而降低了其mRNA稳定性和蛋白质表达。 减少的OGDH减少了病毒复制所需的代谢物衣康酸的产生。 随着体内OGDH和衣康酸产生减少,ALKBH5缺陷小鼠显示出对病毒攻击的先天免疫应答依赖性抗性。

该研究结果表明,m6A RNA修饰介导的OGDH-衣康酸途径的下调重新编程细胞代谢以抑制病毒复制,提出了控制病毒感染的潜在靶标。 总而言之,该研究显示OGDH和衣康酸以先天免疫非依赖性方式促进病毒复制,提出靶向OGDH-衣康酸代谢反应以控制病毒感染性疾病。

周其林和朱守非团队论文链接:
https://science.sciencemag.org/content/366/6468/990
埃里克·雅各布森评论文章链接:
https://science.sciencemag.org/content/366/6468/948


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